发布时间：2021-05-22所属分类：科技论文浏览：1次
摘 要： 摘要:理论模拟结合实验研究了16-keVCl-离子穿越不同厚度(7和12m)的Al2O3微孔膜的物理过程，发现负离子传输中并不存在与正离子传输类似的明显的导向现象。在只考虑散射过程的情况下，模拟出的穿透粒子角分布及电荷态分布与实验结果符合很好，出射的Cl-离子沿
摘要:理论模拟结合实验研究了16-keVCl-离子穿越不同厚度(7和12µm)的Al2O3微孔膜的物理过程，发现负离子传输中并不存在与正离子传输类似的明显的导向现象。在只考虑散射过程的情况下，模拟出的穿透粒子角分布及电荷态分布与实验结果符合很好，出射的Cl-离子沿初束方向分布;Cl0、Cl+离子沿微孔轴向分布。仔细分析了不同出射粒子的角分布，发现出射的Cl+在微孔轴向与初束方向之间分布;经单次散射出射的Cl0沿微孔轴向分布，而经多次散射出射的Cl0向初束方向移动。发现了Cl-离子穿越不同厚度的具有相同微孔直径的Al2O3微孔时，较厚的膜出射的Cl+/Cl0比例低。理论分析显示，这是由散射过程的特性造成的，随着微孔膜厚度的增加，出射的Cl0中经单次碰撞的比例变小，而多次散射出射的比例增加，从而导致Cl+离子转化为Cl0的几率要远大于Cl0转化为Cl+离子的几率，使得长的微孔出射的粒子中Cl+/Cl0比例低。
关键词:Cl–离子;绝缘微孔膜;散射过程
1引言
近二十年来，离子束穿越纳米微结构的传输机制引起了研究者的广泛关注，其中最为引人注目的两种机制为导向效应[1−10]和成型效应[11−15]。导向效应，是离子在入射角度大于微孔几何张角的情况下，穿越绝缘纳米微孔，并且出射粒子沿着微孔轴向出射，保持原有能量和电荷态[16−30]。导向效应的发现，使研究者看到了廉价绝缘微孔膜的另一种使用前景，即替代电磁铁，对加速器中的离子束进行偏转或聚焦。导向效应，是由于入射离子在微孔中沉积电荷，形成一个库仑势，导致后续入射离子被偏转，避免了与表面的近距离碰撞造成的。这种沉积电荷相继有序形成电荷斑，从而产生一个导向电场[9]。随后，成型效应[11−15]也被偶然地发现：高电荷态离子穿越微孔截面为矩形和菱形的微孔膜后，出射束斑分别呈现菱形和矩形。成型效应，是由于带电粒子在穿越绝缘体表面时，极化表面的原子，从而形成镜像电荷，导致出射束斑形状可以通过微孔形状进行控制。
导向效应的发现，促进了入口为毫米量级、出口为纳米量级的绝缘体玻璃毛细管作为离子束传输装置的研究。其中引人注意的是，通过锥形玻璃管将离子束聚焦到微米量级[22]，并在微米级的出口上蒙上薄窗，将离子束引出到真空外部环境，对宫颈癌细胞和大肠杆菌细胞进行了辐照实验[23−24]。高电荷态离子穿越玻璃管毛细管与微孔膜的电荷沉积模式类似[16]。玻璃毛细管可以通过改变其温度，来调控导电性质，从而对离子的导向效应进行研究，随着温度的提升，玻璃的绝缘性能下降，而使得其导向能力降低[17]，从而为可控的导向效应提供了一种手段。最近发现了一种可以无损测量玻璃管内部电势的装置，监测到在锥形玻璃管内沉积的电势可以达到几百伏[18]，这可能存在一种与静电管式聚焦透镜具有相似原理的锥形玻璃管，可以对正离子产生聚焦作用[19]。但是基于表面电荷连续性方程的理论模型，对正离子在圆柱形绝缘毛细管中产生的沉积电荷的电势进行计算及实验测量，发现在玻璃管内部，当沉积电势达到一定的程度时，会出现普遍的阻塞效应[20−21]。
目前对于正离子的导向效应研究，其机制是比较清楚的。但是带负电荷的粒子与高电荷态离子有所区别，在绝缘微孔中的传输呈现出不同的性质[6−7]。负电荷粒子中，电子穿越绝缘微孔膜和玻璃毛细管的实验首先被报道出来[25−28]，然而，由于电子的质量小，易受电磁场影响，并且存在二次电子与穿透电子混淆无法分辨等困难，电子的实验结果及相应明确的传输原理一直具有较大的争议[25−28]。为避免电子实验中的问题，我们采用负离子进行了穿透实验。早期研究了18-keVO–离子穿越厚12µm微孔直径50nm的Al2O3微孔膜，穿透粒子包括正离子、中性粒子和负离子，其中负离子沿着初束方向出射，中性离子和正离子沿微孔轴向出射，这与正离子导向效应不同，导向效应在这种实验条件下未被观测到[29]。我们随后发展了一个理论，结合实验研究了16-keVCl–离子穿越厚7µm微孔直径50nm的Al2O3微孔膜的穿透角分布和电荷态分布，分析了负离子穿越绝缘微孔的详细物理过程[31]，在理论上确认了负离子没有像正离子类似的导向效应，整个穿透过程主要是由散射造成的。
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本工作结合理论和实验，详细研究16-keVCl–离子穿越厚12µm微孔直径50nm的Al2O3微孔膜的穿透过程，并在严格相同的实验条件下研究不同长度的微孔对穿透粒子的影响。通过蒙特卡罗模拟进行理论计算，讨论在不同长度的微孔中散射过程导致的穿透粒子的角分布和电荷态分布的差异。
2实验设置
本实验在兰州大学核科学与技术学院进行，负离子由铯溅射离子源提供，经过两对四极狭缝准直后，得到尺寸为3mm×3mm束流强度几十pA的16-keVCl–离子。Al2O3微孔膜安装在真空靶室中心。定义束流垂直方向与Al2O3微孔膜之间的夹角为微孔膜倾角y。穿透粒子经过一对平行板静电分析器后，由一维微通道板探测器(1D-MCP)进行探测。定义探测角j为出射粒子与初束之间的夹角。实验装置简图如图1所示。实验期间靶室真空优于4.2×10–5Pa。实验细节见之前的工作[29−32]。
3理论模拟
我们在Geant4(GeometryandTracking4)框架[33]下，构建了探究负离子穿越Al2O3微孔膜的理论模型[31]。其中主要构建并编写了以下物理过程的程序：镜像电荷作用、沉积电荷作用、散射过程和电荷交换过程，具体细节见我们之前的工作[31]。我们在计算中设置：单次粒子穿越单个微孔过程完成后，在微孔膜的轴向发散度内进行一次随机摆动，来精确重现微孔膜中孔的轴向发散情况。
4结果及讨论
16-keVCl–离子在0.6°下穿越厚12µm的Al2O3微孔膜的穿透粒子实验角分布如图3(a)所示。这里穿透粒子强度最大点0°与初束方向相同，如图所示，其角分布向微孔倾斜方向展宽。穿透粒子角分布的成分组成可以从穿透粒子的电荷态分布[图3(d)]中看出。电荷态分布通过在静电分析器的两个平行板上施加±500V静电压获得。在静电场的影响下，Cl–离子向负角度方向移动，Cl0保持原有位置不变，而Cl+离子向正角度方向移动。通过电荷态分布，可以分析出穿透的Cl-离子分布的峰值点在00左右，Cl0、Cl+分布的峰值点与微孔膜倾角一致。
在模拟计算中，参数设置与实验测得的初束状态一致。根据之前的工作[31],在沉积电荷量大于等于–100e/capillary的情况下，穿透粒子角分布及电荷态分布会达到平衡状态。因此，本次工作，在无沉积电荷与沉积电荷为–100e/capillary的两种情况下，进行了16-keVCl–离子穿越厚12µm微孔直径50nm的Al2O3微孔膜的模拟计算。发现在无沉积电荷的情况下，计算出的穿透粒子角分布[图3(b)]和电荷态分布[图3(e)]与实验结果符合得很好。而在沉积电荷为–100e/capillary的情况下，计算的穿透粒子角分布峰值处于微孔轴向方向，与实验结果不一致[见图3(a)和图3(c)]，且穿透粒子的电荷态分布[图3(f)]中Cl0、Cl+峰所占比例明显低于实验结果[图3(d)]。我们做了进一步计算，在无沉积电荷的情况下，设置0.2°和0.4°的倾角，并保持其它计算参数不变，计算穿透粒子角分布和电荷态分布，结果与实验结果符合得很好，与我们之前的工作[41]一致。随着微孔膜倾角的增大，出射的Cl–离子所占比例减小，沿着初束方向出射;出射的Cl0和Cl+离子所占比例增大，沿着微孔轴向出射。这说明16-keVCl–离子穿越我们实验中使用的两个厚度(7和12µm)的Al2O3微孔膜，主要物理过程为散射过程。在后面的模拟计算中我们只考虑散射过程。
图4(a)与图4(c)分别为16-keVCl–离子在0.6°下穿越厚7µm的Al2O3微孔膜的穿透粒子角分布和电荷态分布[31]。可以看出其穿透角分布的峰值点仍在0°附近。与厚12µm的Al2O3微孔膜的穿透结果[图3(a)、3(d)]相比，在相同能量下，Cl–离子穿越7µm厚微孔膜出射的Cl–所占比例高，而出射的Cl0、Cl+所占比例低。为了对比研究微孔膜厚度对出射粒子的影响，我们模拟计算了16-keVCl–离子在微孔倾角0.6°下，穿越厚7µm微孔直径50nm的Al2O3微孔膜后，出射的穿透粒子角分布[图4(b)]和电荷态分布(图4(d)]，与实验的穿透粒子角分布[图4(a)]和电荷态分布[图4(c)]符合得很好。
我们将16-keVCl–离子分别穿越厚为7和12µm的Al2O3微孔膜的实验与计算中Cl0角分布的峰位置与倾角的关系表示在图5中。可以看出Cl0峰的峰位基本上跟随微孔膜倾角移动。我们在相同角度下对不同膜厚的穿透结果进行了计算模拟，计算结果同样表示在图5中，后续会对此进行详细讨论。
穿透粒子的Cl+/Cl0比例与倾角的关系如图6所示。可以看出，在微孔膜倾角小于其几何穿透角的情况下，出射的Cl+/Cl0比例并未呈现处明显的下降趋势。Cl+/Cl0比例在16-keVCl–穿越厚12µmAl2O3的微孔膜的Cl+/Cl0比例在相同角度下要小于在厚7µm的微孔膜的中的穿透结果。且16-keVCl–离子穿越厚12µmAl2O3的微孔膜的Cl+/Cl0比例随微孔膜倾角的变化要慢于在厚7µm的微孔膜的中的穿透结果。
从模拟计算出的16-keVCl–离子在微孔倾角为0.6°时穿越厚12µm的Al2O3微孔膜，不同电荷态的二维角分布[图7(a)]及其对应的投影角分布[图7(b)]，我们发现出射的Cl–离子穿透强度远大于Cl0、Cl+，并且以0°为中心出射，向倾角方向展宽;出射的Cl0以微孔轴向为中心出射，并向0°展宽;而出射的Cl+离子出射角度在0°与微孔膜倾角之间，并且呈现较为规则的高斯分布。将各电荷态角分布混合得到的出射粒子角分布中，Cl–离子峰占据主峰位置，Cl0、Cl+峰主要表现在了向倾角方向展宽部分。我们进而在倾角0.6°下，分析了不同经碰撞次数出射的Cl0的二维角分布[图8(a)]及对应的投影角分布[图8(b)]。发现经单次近距离碰撞出射的Cl0占出射Cl0的主要部分，其出射峰位在微孔轴向，向0°展宽较大;经两次近距离碰撞出射的Cl0峰位向0°方向移动，仍向0°方向展宽;而经三次近距离碰撞的Cl0峰位继续向0°方向移动，基本呈现较为规则的高斯分布。这就解释了图5中出射的Cl0峰位随倾角的移动。——论文作者：刘中林1,哈帅1,张文铭1,谢一鸣1,李鹏飞1,靳博1,张琦1,2,马越3,路迪4,万城亮1,崔莹1,周鹏1,张红强1,†,陈熙萌1,†
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