发布时间：2020-01-22所属分类：工程师职称论文浏览：1次
摘 要： 摘 要 研究页岩气的散失过程、散失能力及其控制因素对于揭示页岩气的成藏机理、指导页岩气的勘探选区等都具有重要的现实意义。为此，以四川盆地东南部及其盆缘转换带(以下简称渝东南盆缘转换带)下志留统龙马溪组页岩为例，通过现场解吸实验模拟页岩气散失过
摘 要 研究页岩气的散失过程、散失能力及其控制因素对于揭示页岩气的成藏机理、指导页岩气的勘探选区等都具有重要的现实意义。为此，以四川盆地东南部及其盆缘转换带(以下简称渝东南盆缘转换带)下志留统龙马溪组页岩为例，通过现场解吸实验模拟页岩气散失过程，并借助X射线衍射分析、有机碳含量测试、低温氮气吸附实验、等温吸附实验、扫描电镜观察等室内研究手段，定性分析页岩气的散失过程，定量评价页岩气的散失能力，并在此基础上探讨影响页岩气散失能力的主控因素。研究结果表明：①该转换带龙马溪组上、下段页岩的页岩气散失过程存在着明显的差异，后者的散失能力明显低于前者;②页岩气散失能力主要由温度、压力及岩石属性等决定，其中温度、压力是最主要的外在因素;③有机质含量是决定页岩气散失能力的最主要内在控制因素，随有机质含量的增加，页岩比表面积增大、吸附能力增强，页岩气散失能力降低;④页岩气散失能力在一定程度上受到岩石矿物成分和孔隙结构的影响，石英含量、黄铁矿含量与散失能力呈负相关关系，长石含量与散失能力呈正相关关系，碳酸盐矿物含量和黏土矿物含量与散失能力之间的相关性不明显。
关键词 四川盆地东南部 盆缘转换带 早志留世 页岩气 散失过程 散失能力 主控因素 有机碳含量
0 引言
在页岩气勘探开发过程中，页岩含气量是储量计算和评价页岩气开发方案的关键参数，含气量的高低决定勘探的成功与否。因此，页岩含气量成为地质工作者最为关注的指标[1-2]。中国页岩气资源丰富，分布广泛，其中四川盆地页岩气的勘探开发成效最为显著，国家级示范区涪陵页岩气田2017年底已建成100×108m3的年产能，表明我国海相页岩气资源潜力巨大[3-4]。但是与美国海相页岩气明显不同的是，四川盆地页岩地层时代老，热演化程度高，成藏过程中经历了多期复杂构造运动，复杂构造区页岩气藏破坏严重，导致页岩气散失量巨大，造成盆地现今含气量差异极大[5-7]。比如，焦石坝区块下志留统龙马溪组底部页岩平均总有机碳含量(TOC)为3.56%，其含气量高达5.85m3/t[6]，而其他地区如盆地边缘的彭水区块龙马溪组底部页岩(TOC为2.24%)含气量只有3.90m3/t[7]，盆地外缘的酉阳地区龙马溪组底部页岩(TOC为2.38%)含气量仅为2.81m3/t[8]。无论是常规气藏还是页岩气藏，天然气的散失都普遍存在，对于四川盆地而言，受构造演化的影响，盆地周缘的页岩气的散失尤为严重[9-12]。因此，研究页岩气的散失机理，明确页岩气的散失过程、散失能力及其控制因素，对于寻找页岩气藏保存条件较好的有利区，进而指导页岩气勘探和开发具有十分重要的意义。
以往页岩地层作为油气藏的烃源岩或盖层，只关注了页岩的封闭能力(扩散系数、突破压力等)，不把页岩当作储集层来研究[13]。随着非常规油气理论的不断突破和钻井技术的不断提高，人们对页岩含气性的认识发生了改变，认识到页岩气由吸附气、游离气和少部分溶解气组成[14-15]。四川盆地不同构造带页岩气富集程度存在明显差异，主要原因之一是页岩气保存条件存在较大差别，因此页岩气的散失是制约四川盆地页岩气成功勘探开发的关键因素之一[5,16-17]。前人对页岩气的保存条件研究较多，主要影响因素包括页岩的自封闭性、超压和顶底板条件[18]，但是对页岩气的散失研究较少，没有明确指出页岩气的散失过程、散失能力以及影响因素;以往的研究更多的关注了页岩气散失过程中气体组分和同位素的分馏效应[19-21]。
针对页岩气散失过程不清楚、散失能力未做定量表征以及影响因素不明确等问题，笔者选取了四川盆地东南部及其盆缘转换带(以下简称渝东南盆缘转换带)龙马溪组页岩样品，设计了页岩气散失物理模拟实验，通过模拟页岩气的高温快速散失过程，分析页岩气的散失能力，定量评价页岩气的散失能力，并结合有机碳含量测试、矿物组成成分分析、低温氮气吸附实验、等温吸附实验、扫描电镜观察以及气体组分分析，研究页岩气散失的影响因素。通过该项研究，在页岩气的勘探过程中，可以明确页岩气散失过程的控制因素，更好的评价页岩气资源量，优选出有利成藏区带。同时，也有利于揭示页岩气的散失微观机理。
1 地质背景
渝东南盆缘转换带位于四川盆地东南部及其外缘。研究区构造活动强烈，历经了4期构造运动，发育4个四级构造单元，多为中生代燕山期水平挤压作用所形成[8]。由于构造剥蚀作用强烈，研究区出露寒武系、奥陶系、志留系及二叠系，其他层系缺失。该区主要发育2套海相富有机质页岩，分别是下寒武统牛蹄塘组和下志留统龙马溪组，其中龙马溪组页岩广泛分布，最大埋深为4900m，大部分地区埋藏深度小于3400m，局部地区甚至抬至地表[8]。龙马溪组页岩以碳质页岩、泥质页岩和粉砂质页岩为主，富含笔石，局部见放射虫、骨针等硅质生屑。龙马溪组页岩下段为深水陆棚相沉积，沉积速率极慢，为缺氧滞留环境，有机碳含量较高，多大于2.0%，向上逐渐过渡为浅水陆棚相—潮坪相沉积，有机碳含量一般小于2.0%[8]。
2 样品及实验方法
实验样品选自渝东南盆缘转换带濯河坝向斜东北缘YQ1井龙马溪组页岩，共25块样品，样品埋藏深度介于1085～1166m，取样间隔介于1～6m。取心采用密闭取心方式，在取心工具的内筒装有特制凝胶密闭液，能够有效阻止页岩气在取心抬升过程中的散失。
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页岩气散失物理模拟实验是通过现场解吸完成。岩石属性分析测试包括有机碳含量测试、矿物组成成分测试、低温氮气吸附实验、等温吸附实验、扫描电镜观测以及气体组分测试。其中，页岩气散失过程物理模拟实验是在钻井现场通过解吸实验完成的，扫描电镜观测是由中国科学院地质与地球物理研究所完成，其余实验均由中国石油大学(北京)油气资源探测与工程国家重点实验室完成。
2.1页岩气散失物理模拟实验
页岩气含气量测量是在钻井取心现场完成，原位含气量获取方法是在井场用密闭取心工具钻取岩心，当岩心提出井口后，立即放入密封罐，利用解吸仪测定岩样中气体随时间的变化规律，求出解吸含气量。页岩气散失实验采用水浴锅进行解吸，采用排水法收集、计量气体。所需的材料和工具主要包括密封罐、盐水槽、质量传感器、样品解吸罐、液压密封循环泵和气路阀门、恒温设备等，实验装置如图1所示。实验采用50℃和98℃两个实验温度，其中50℃为页岩储层温度。岩心重量超过1.5kg，从获得岩心到装入罐中时间小于3min，以减小测量误差。
测试过程为：①实验准备，记录当地井口现场实测温度和大气压力，将常温水中加入过量的食盐保证盐水饱和并有大量未溶解;②仪器调整，对仪器进行组装和密闭性检测，主要方法是让密封罐充注一定量的过饱和食盐水，测试10min质量传感器的数值变化在0.5g以内，认为仪器密封效果好;③质量校正，对空的密封罐进行质量校正，质量归零;④样品处理，将井口页岩样品提出迅速装入饱和盐水的解吸罐中密封，记录时间和相关样品信息，如钻遇时间、提钻时间、到达井口时间和样品深度等;⑤页岩气散失模拟实验，将解吸罐迅速放置在储层温度的水浴恒温装置中，快速接上井口实验仪器进行实测。
2.2岩石属性分析测试
有机碳含量测试在CM250型有机碳含量测定仪上测定，称取200目的粉末样品约100mg，加5%的盐酸于样品池中约到2/3的位置，放置12h后，在80℃水浴条件下反应1h除去碳酸盐矿物后进行分析。页岩X射线衍射矿物成分分析通过德国BrukerD8Advance型X射线衍射仪测定。测试条件：单色光辐射，工作电压为40kV，工作电流为30mA，狭缝宽为1mm，以4°/min的速率在3°～85°(2θ)范围内进行扫描。页岩孔隙结构采用双束聚焦离子扫描电镜进行观察，双束聚焦离子扫描电镜最大像素分辨率为0.8nm，用来观察矿物中发育的孔隙。页岩比表面积采用美国康塔仪器公司NOVA4000e全自动比表面测试仪，精度为0.01m2/g，最小可分辨相对压力(p/p0)为0.004～0.995，比表面积采用多点BET(Brunauer-Emmett-Teller)方法计算得到。页岩甲烷最大吸附量采用自主研发的等温吸附实验仪获得，测试样品为粉末。天然气组分采用VarianCP-3800气相色谱仪分析。
3 测试结果
3.1 页岩含气量及气体组分特征
研究区龙马溪组页岩整体含气量较高，介于0.06～1.52m3/t，平均值为0.60m3/t(表1和图2)。根据含气量在地层垂向上的变化将龙马溪组页岩分为上、下两段。如图2所示，上段(样品号为1～15号)页岩含气量普遍低于下段(样品号为16～25号)页岩含气量。上段页岩含气量介于0.06～0.35m3/t，平均值为0.20m3/t;下段页岩含气量介于0.90～1.52m3/t，平均值为1.19m3/t。笔者主要通过上、下段页岩对比来分析页岩的含气性特征和散失特征。
从龙马溪组页岩气的组分分析可以看出(表1)，整体来说，CH4平均含量为91.07%，N2含量为7.32%，CO2、C2H6和C3H8含量较低。上段页岩气的CH4平均含量明显低于下段页岩气的CH4平均含量，但N2平均含量高于下段;CO2、C2H6和C3H8含量，上、下段相差不大。
3.2页岩岩石属性特征
龙马溪组下段页岩TOC介于3.12%～5.18%，平均值为3.96%;上段页岩TOC介于0.33%～2.11%，平均值为0.75%。总体表现为下段页岩TOC明显高于上段。下段页岩的比表面积平均值为16.51m2/g，上段页岩的比表面积平均值为6.22m2/g，下段明显高于上段，且呈现出从下到上逐渐降低的趋势。下段页岩甲烷的最大吸附量高于上段，平均值分别为3.36m3/t和0.98m3/t(图2)。
龙马溪组页岩矿物成分以石英为主，含量平均值为47.0%。其次是黏土矿物、长石，平均值分别为22.9%和15.8%;碳酸盐矿物和黄铁矿含量较低，平均值分别为9.8%和2.5%(图2)。上段页岩石英含量为33.7%～52.5%，平均值为43.1%，下段页岩石英含量为45.2%～65.2%，平均值为52.9%，上段页岩石英含量明显低于下段。上段页岩长石含量明显高于下段页岩，平均值分别为20.0%和9.4%。上段页岩碳酸盐矿物含量变化较大，下段较为平缓。上、下段页岩黏土矿物含量相差不大，分别为24.4%和20.7%。上段页岩黄铁矿含量平均值为1.7%，下段为3.6%，黄铁矿含量明显高于上段(图2)。上段页岩岩相主要为硅质页岩和含黏土硅质页岩，下段页岩为硅质页岩。
3.3页岩气散失过程特征
根据页岩含气量随解吸时间的变化曲线(图3)，整个散失过程(图3-a、b)可以分成3个阶段：储层温度50℃下的缓慢散失阶段(图3-c、e)、高温98℃下的快速散失阶段以及高温缓慢散失阶段(图3-d、f)。在储层温度50℃下，页岩气的散失过程比较缓慢，散失曲线基本呈现出平直的特点，该阶段散失量比较小(图3-c、e);当温度处于98℃时，页岩气过程散失较快，散失曲线呈现出急剧下降的特点，这个阶段散失量较大(图3-d、f);当页岩中的气体散失殆尽的时候，含气量呈现缓慢散失的特点。
3中25个样品都呈现出3个阶段，但每个样品的散失过程有所差异。上段1～15号页岩样品的含气量相对较低，散失时间普遍较短，在3000min内散失完，下段16～25号页岩样品的含气量相对较高，散失完需要更长的时间，通常在4000min内。由此可见，尽管下段页岩的含气量是上段页岩的几倍甚至几十倍，但散失的时间却相差不大。例如1号样品的含气量为0.31m3/t，散失完需要2400min，而23号样品的含气量为1.45m3/t，完全散失需要3480min。高含气量的页岩(16～25号)在散失初期，散失速度很快，可以在较短的时间内散失掉大部分气体，如24号样品在前1000min内就散失掉81.30%。此外，温度对散失的影响十分明显。多数样品在50℃的散失量远远低于在98℃的散失量。上段页岩在50℃的散失量占总含气量的1.7%～66.8%，平均值为31.1%;在98℃的散失量占总含气量的33.2%～98.2%，平均值为68.9%。下段页岩在50℃的散失量占总含气量的1.0%～35.2%，平均值为9.1%;在98℃的散失量占总含气量的64.7%～98.9%，平均值为90.9%。可见，温度是页岩气散失的主要外界因素之一(表1)。
4 讨论
4.1页岩散失能力特征
上述页岩气散失模拟实验中，25个样品的散失曲线都存在差异，产生差异的原因是页岩具有不同的散失能力。因此，有必要对页岩气散失能力进行定义。页岩气的散失能力是由地层温度、压力和岩石属性共同决定的。实验结果表明，98℃的散失量是页岩气散失量的主要部分。因此，笔者对98℃状态下页岩气散失能力进行分析。在实验中，压力随岩石含气量的变化而变化，且符合理想气体状态方程(式1)。根据式1可以知道，实验样品的孔隙体积V不变，实验温度为98℃，R为理想气体常数。故压力p和含气量n为线性正相关关系。因此，在实验的限定条件下，页岩的散失速率受含气量的控制。因此，笔者定义散失能力为散失速率与含气量的函数(式2)。
首先，根据散失量随时间的变化，求取页岩在不同含气量时的散失速率(图4-a)。以23号样品为例，页岩气散失速率初期高，可达0.013m3(/t·min)。随着含气量的降低(等效于页岩内部气体浓度或压力的降低)，散失速率逐渐降低，最终页岩气散失殆尽。
其次，对散失速率取对数，与页岩含气量作散点图(图4-b)。可发现在98℃条件下页岩气散失速率对数与含气量具有较好的线性关系，相关系数高达0.97，且散失速率对数与含气量的斜率是一恒定值。因此，该线性关系的斜率是一个代表岩石的固有属性，是含气量和散失速率的综合反映。因此，可以用该斜率表示页岩的散失能力。如图4-b所示，23号样品页岩的散失能力为4.61。
通过该方法计算25个样品的散失能力(表1)，相关系数大多超过0.80，表明散失能力参数是一个相对稳定的可靠值。分析发现，龙马溪组页岩的散失能力具有明显的差异性，下段页岩散失能力较低，一般小于10;上段页岩的散失能力较强，多大于10，这可能是下段页岩含气量高于上段页岩含气量一个重要原因(图5)。在油气生成条件相近的情况下，页岩散失能力越低，相对含气量就越高。渝东南盆缘转换带龙马溪组页岩成熟度介于1.56%～3.68%，平均值为2.51%[22]，处于高—过成熟阶段，且地层处于抬升阶段，页岩已不再生气，目前页岩气藏处于持续散失的过程中。下段页岩含气量高于上段，原因之一是下段页岩的封存能力较强，有效阻止了页岩气扩散运移到其他地层，或者说下段页岩气扩散运移到其他地层中的量低于上段页岩气扩散运移到其他地层中的量，从而导致在整个散失过程中，上段页岩的含气量低于下段。
SCISSCIAHCI
